Studium der elektronischen Zustände in Molekülen mit mechanisch variierbarer Ankopplung
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In der vorliegenden Arbeit wurde die Charakteristik des Ladungstransports von Schaltermolekülen, die durch Bestrahlung mit Licht geeigneter Wellenlänge reversibel zwischen zwei Isomerisierungszuständen geschalten werden können, untersucht. Die Messungen erfolgten bei Raumtemperatur mit der Technik der mechanisch kontrollierbaren Bruchkontakte (MCBJ). Durch die Verwendung einer Flüssigkeitszelle, die auf die Bruchkontakte aufgesetzt wird, können die Moleküle in gelöster Form auf die Bruchkontaktelektroden aufgebracht und die Untersuchungen in Lösung durchgeführt werden. Dies ermöglicht die Bildung neuer Metall-Molekül-Metallkontakte bei jedem neuen Öffnungs- und Schließvorgang.
Die Wahl der Moleküle fiel auf drei unterschiedliche Diarylethen-Moleküle mit schwefelfreiem Schaltkern und verschiedenen Ankergruppen, da hierdurch die Möglichkeiten zu unspezifischen Bindungen an die Goldelektroden der Bruchkontaktelektroden im Vergleich zu den sog. Irieschaltern (photochrome Moleküle mit Schwefelatomen im Kern) reduziert werden.
Durch die Auswertung von Öffnungs- und Schließkurven konnten Leitwerthistogramme der verschiedenen Moleküle erstellt werden, deren Maxima bevorzugte Leitwerte des jeweiligen Moleküls widerspiegeln. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit lag jedoch auf der Messung der Strom-Spannungscharakteristiken der Metall-Molekül- Metallkontakte. Ermöglicht werden diese Messungen durch die hohe mechanische Stabilität der MCBJs, welche eine hinreichend hohe Lebendauer der molekularen Kontakte gewährleistet. Durch Analyse der IV-Kennlinien auf Basis des Einzelniveaumodells ist es nicht nur möglich diejenigen IV-Kurven auszuwählen, die als Kandidaten für Einzelmolekülkontakte in Frage kommen, sondern die Fitparameter des Modells geben auch quantitativ Aufschluss über die Bindungssituationen der Moleküle sowie über die Höhe des stromtragenden Energieniveaus.
So konnte gezeigt werden, dass bei den Molekülen mit Thiolankergruppen, welche starke chemische Bindungen mit Gold eingehen, Änderungen der Transmission vorwiegend durch bessere Ankopplung der Molekülorbitale an die Goldelektroden bedingt sind, während das stromtragendende Energieniveau im wesentlichen konstant bleibt. Hingegen werden Änderungen der Transmission bei Molekülen, die sich eher durch Physisorption an die Metallelektroden bilden, gleichzeitig durch Änderungen der Ankopplung der Moleküle an die Elektoden und durch Änderung des stromtragenden Energieniveaus verursacht. Stark asymmetrische IV-Kennlinien spiegeln stark unterschiedliche Bindungssituationen wider, die erklärt werden können durch Moleküle, die mit einem Seitenarm chemisch an eine Metallelektrode gebunden sind, wogegen der andere Seitenarm über Physisorption mit der Elektode verbunden ist.
Die Wahl der Moleküle fiel auf drei unterschiedliche Diarylethen-Moleküle mit schwefelfreiem Schaltkern und verschiedenen Ankergruppen, da hierdurch die Möglichkeiten zu unspezifischen Bindungen an die Goldelektroden der Bruchkontaktelektroden im Vergleich zu den sog. Irieschaltern (photochrome Moleküle mit Schwefelatomen im Kern) reduziert werden.
Durch die Auswertung von Öffnungs- und Schließkurven konnten Leitwerthistogramme der verschiedenen Moleküle erstellt werden, deren Maxima bevorzugte Leitwerte des jeweiligen Moleküls widerspiegeln. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit lag jedoch auf der Messung der Strom-Spannungscharakteristiken der Metall-Molekül- Metallkontakte. Ermöglicht werden diese Messungen durch die hohe mechanische Stabilität der MCBJs, welche eine hinreichend hohe Lebendauer der molekularen Kontakte gewährleistet. Durch Analyse der IV-Kennlinien auf Basis des Einzelniveaumodells ist es nicht nur möglich diejenigen IV-Kurven auszuwählen, die als Kandidaten für Einzelmolekülkontakte in Frage kommen, sondern die Fitparameter des Modells geben auch quantitativ Aufschluss über die Bindungssituationen der Moleküle sowie über die Höhe des stromtragenden Energieniveaus.
So konnte gezeigt werden, dass bei den Molekülen mit Thiolankergruppen, welche starke chemische Bindungen mit Gold eingehen, Änderungen der Transmission vorwiegend durch bessere Ankopplung der Molekülorbitale an die Goldelektroden bedingt sind, während das stromtragendende Energieniveau im wesentlichen konstant bleibt. Hingegen werden Änderungen der Transmission bei Molekülen, die sich eher durch Physisorption an die Metallelektroden bilden, gleichzeitig durch Änderungen der Ankopplung der Moleküle an die Elektoden und durch Änderung des stromtragenden Energieniveaus verursacht. Stark asymmetrische IV-Kennlinien spiegeln stark unterschiedliche Bindungssituationen wider, die erklärt werden können durch Moleküle, die mit einem Seitenarm chemisch an eine Metallelektrode gebunden sind, wogegen der andere Seitenarm über Physisorption mit der Elektode verbunden ist.
| Erscheint lt. Verlag | 15.12.2014 |
|---|---|
| Reihe/Serie | Berichte aus der Physik |
| Sprache | deutsch |
| Maße | 148 x 210 mm |
| Gewicht | 204 g |
| Einbandart | Paperback |
| Themenwelt | Naturwissenschaften ► Physik / Astronomie ► Mechanik |
| Schlagworte | Elektronischer Transport • elektronische Zustände • Leitwerthistogramm • Molekül • molekulare Elektronik |
| ISBN-10 | 3-8440-3197-9 / 3844031979 |
| ISBN-13 | 978-3-8440-3197-3 / 9783844031973 |
| Zustand | Neuware |
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